秦穆公三十四年（前626年）或三十五年（前625年）春季，秦穆公派孟明視等率兵攻打晉國，以報崤之戰之仇，晉襄公領兵抵抗。二月七日，兩軍在彭衙（今陝西白水東北）交戰。秦軍大敗，孟明視等退兵返回國。晉國人把秦軍稱為“前來拜謝恩德的部隊。”但秦穆公還是任用了孟明視，孟明視更加努力於修明政事，給百姓以更大的好處。冬季，晉國的先且居、宋國的公子成、陳國的轅選、鄭國的公子歸生攻打秦國，奪取了汪地（今陝西澄城西），到達彭衙後撤軍，報了彭衙之戰的仇。
秦穆公三十六年（前624年），秦穆公再次重用孟明視等人，派他們領兵攻打晉國。秦軍渡過黃河後就焚燒渡船，把晉軍打得大敗，攻取了王官（今山西聞喜南）和鄗地（今山西聞喜西），報了崤之戰的仇。晉國人都守著城池，不敢出戰。於是，秦穆公從茅津渡過黃河，築墳埋葬從前在崤山戰死的秦軍士兵，為他們追悼發喪，痛哭了三天。秦穆公麵對全軍發誓說“將士們！聽著，不要喧嘩，我向你們發誓。古代的人向老年人請教，就沒有辦錯的事。為了反思我不采納蹇叔、百裡奚的勸諫而犯下的過錯，所以作了這篇誓詞，讓後代記住我的過失。”
秦穆公三十四年（前626年），戎王聽說穆公賢明，派由餘到秦國考察。秦穆公向他展示秦國的宮室和積蓄的財富，對由餘看後的回答感到驚訝，便向他詢問治理國家的方法，得到回答後發現由餘賢能，於是采用內史廖的建議，最終讓由餘離開戎王而歸降秦國。秦穆公用接待客人的禮節接待他，詢問攻打戎族的方式。
秦穆公三十七年（前623年），秦穆公采用由餘的計謀攻打戎王，生擒了戎王，使十二個戎國服於秦國，秦國疆域增加了周邊千裡的土地，稱霸西戎。周襄王派召公過帶著金鼓等賀禮向秦穆公祝賀。[13][6365]秋季，晉襄公攻打秦國，包圍了邧地、新城，報了王官之戰的仇。楚國人滅了江國（今河南正陽西南），秦穆公身著素服，移居側室，減少膳食，撤除音樂，以表示哀悼，禮數超過了規定的限度。大夫勸諫他，他說“同盟國家被滅亡，即使未能援救，難道還能不哀悼嗎？我是以此來警戒自己啊。”
秦穆公三十九年（前621年），秦穆公去世，安葬於雍邑（今陝西鳳翔東南），陪葬的有一百七十七人，秦國的良臣子輿奄息、子輿仲行、子輿針虎也在陪葬者之列。秦國人哀悼他們，為他們作了《黃鳥》一詩。
秦國地處隴西，雖然文化相對於中原地區落後，但秦穆公用人不以宗親、等級劃分、地域、國家為標準，唯以賢能為依據，四處搜羅異國的賢能之士，不僅選用宗族姻親和秦國士大夫，也開始任用外來的人才，委以重任，用人不疑，充分發揮賢能之士的能動性，為國家的政治改革、軍事行動積極地出謀劃策。[4][71]先以秦穆公五年（前655年）用五張黑公羊皮從楚國人手中贖回百裡奚，並在百裡奚的推薦下從宋國迎來蹇叔；繼以秦穆公十年（前650年）接納自晉國逃到秦國的丕豹；後以秦穆公三十四年（前626年）通過內史廖的謀略而從西戎得到由餘。
在諸多賢能之士的幫助下，秦穆公曾三次置立晉君，多次平定晉亂，取得了河西之地，使十二個戎國服於秦國，擴大了秦國東、西方疆域，稱霸西戎，且霸主地位得到周天子的認可，提高了秦國的地位。
此外，以賢能為用人依據，衝淡了宗法因素在秦國選官製度上的影響，開秦國任用客卿製度之先河，為之後秦國以及秦朝任用異國能人為高官了範例。如秦孝公任用商鞅變法，秦惠王用張儀，秦始皇用李斯。秦國以開放的態度，包容了各國的各類人才，為秦國的強大以及統一六國奠定了人才基礎。
由於秦穆公具有遠見卓識，能夠敏銳地觀察到民心向背對於國家政治發展的重要性，並且彙集在其身邊的百裡奚、蹇叔、公孫支等人皆是從中原地區而來，受到中原地區的民本思想的影響很大，他們在秦穆公進行國家決策之時，會從順應民意的立場出發，能夠給予秦穆公民本思想方麵的建議。因此，秦穆公注重秦國內外的民心，增強國民凝聚力，提高國家威望。
一方麵，對於吃掉自己好馬的三百多個鄉裡人，秦穆公以“君子不以畜產害人”，並沒有處罰他們，而是赦免了他們的罪責，同時賜酒給他們喝，取得民心，結果在韓原之戰時得到他們的回報，反敗為勝。
另一方麵，在秦穆公十三年（前648年）晉國發生饑荒而民不聊生時，秦穆公沒有聽從丕豹趁晉國發生饑荒而借機攻打晉國的建議，而是聽從和采納了公孫支和百裡奚的意見，重視民生，順從晉國的民意，決定伸出援手，救助晉國的百姓，派人將秦國的糧食分水路和陸路，浩浩蕩蕩地從秦國的雍地運送到晉國的絳地，成就“泛舟之役”，贏得了民心，提高了秦穆公在中原各國中的聲望。
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此外，由於所處奴隸社會的時代影響，秦穆公的民本思想有很深的奴隸製烙印。在秦穆公死後，為他陪葬的人員有170多人，其中不乏許多賢能之臣。這些人才的失去，造成了秦國從秦穆公到秦孝公間隔的這幾代的消沉，“秦不能複東征也”。
軍事上，秦穆公在位期間多次對外用兵，有勝有負，外交上，秦穆公在位期間主要以“詩書禮樂”為政，以“禮”待晉惠公，以“詩”與晉文公做政治交易，以“樂”投戎王所好，通過結盟、爭鬥、聯姻等手段協調秦國與晉國、鄭國、西戎等的關係，最終東服強晉，西霸戎夷。
在處理與晉國的關係上，秦穆公采取結盟與爭鬥相結合的政策，過程複雜曲折派百裡奚護送公子夷吾回到晉國即位為君（晉惠公）；為晉國送糧賑災而興起“泛舟之役；與晉國發生韓原之戰，將晉惠公生擒，但在周天子和穆公夫人的阻攔下答應釋放晉惠公回晉國，並且優待晉惠公，給予最好的宿舍，以諸侯之禮饋贈他七牢；宴請公子重耳，雙方以吟“詩”的形式來表達各自的政治目的，完成秦晉之間的政治交易；擁立公子重耳即位為君（晉文公），晉文公在位期間秦國和晉國之間都沒有發生戰爭，是曆史上的“秦晉之好”的時期；晉文公逝世後，與晉國發生崤之戰，又主動發起彭衙之戰、王官之戰。
此外，秦穆公努力促成與晉國世為甥舅的聯姻關係，主要包括秦穆公娶晉獻公之女伯姬為夫人；對在秦國質子的晉國太子圉，秦穆公將贏姓宗女即懷贏嫁給他；太子圉逃回晉國後，秦穆公又將懷贏嫁給流亡至秦國的公子重耳。這種聯姻在一定程度上促成了秦晉友好的建立，使得秦穆公的聯晉目的得以實現，穩定了秦國的東部陣線，並在政治活動中獲得晉國的支持。
秦穆公三十年（前630年），秦穆公與晉文公一同出兵圍攻鄭國，鄭文公派燭之武對秦穆公曉以滅鄭國對秦國的利害，秦穆公認識到幫助晉國滅掉鄭國於秦國不利，於是調整政策，與鄭國結盟，並留軍隊幫助鄭國守城。
秦穆公為了達到征服西戎目的，采用了各種計謀。一方麵，秦穆公在西戎王的使臣由餘出使秦國飲宴時，趁機向由餘詢問西戎詳細的地形和兵勢，並且看重由餘的才能，借機挽留由餘。另一方麵，秦穆公采納內史廖“君試遺其女樂，以奪其誌”的建議，派內史廖向西戎王送了一些擅長歌舞的“女樂”來侵奪西戎王為政的意誌，同時又離間了西戎王與由餘之間的君臣關係。沉迷於“女樂”的戎王，再也聽不進由餘勸諫，荒廢政務與軍事。秦穆公三十七年（前623年），秦穆公抵達西戎，西戎投降，得以稱霸西戎。
秦穆公二十八年（前632年），秦國和晉國、齊國、宋國、蔡國、鄭國、陳國、營國、邾國會盟於溫（今河南溫縣西南）秦穆公二十九年（前631年），秦穆公派小子憖參與魯國、晉國、宋國、齊國、陳國等的翟泉（位於洛陽城內）之盟。
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