元豐二年（1079年）四月，蘇軾調任湖州知州。
上任後，他即給神宗寫了一封《湖州謝上表》。
這本是例行公事，但蘇軾是詩人，筆端常帶感情，即使官樣文章，也忘不了加上點個人色彩，說自己“愚不適時，難以追陪新進”，“老不生事或能牧養小民”。
這些話被新黨利用，說他“愚弄朝廷，妄自尊大”、“銜怨懷怒”、“指斥乘輿”、“包藏禍心”，又諷刺政府，莽撞無禮，對皇帝不忠，如此大罪可謂死有餘辜。
他們從蘇軾的大量詩作中挑出他們認為隱含譏諷之意的句子，一時間，朝廷內一片倒蘇之聲。
七月二十八日，上任才三個月的蘇軾被禦史台的吏卒逮捕，解往京師，受牽連者達數十人。
這就是北宋著名的“烏台詩案”（烏台，即禦史台，因其上植柏樹，終年棲息烏鴉，故稱烏台）。
烏台詩案這一巨大打擊成為蘇軾一生的轉折點。
新黨們非要置蘇軾於死地不可，救援活動也在朝野同時展開。
不但與蘇軾政見相同的許多元老紛紛上書，連一些變法派的有識之士也勸諫神宗不要殺蘇軾。
王安石當時退休金陵，也上書說“安有聖世而殺才士乎？”
在大家努力下，這場詩案就因王安石“一言而決”，蘇軾得到從輕發落，貶為黃州團練副使，“本州安置”，受當地官員監視。
蘇軾下獄一百零三日，險遭殺身之禍。
幸虧宋太祖趙匡胤時定下不殺士大夫的國策，他才算躲過一劫。
黃州團練副使一職相當低微，並無實權，而此時蘇軾經此一役已變得心灰意冷。
蘇軾到任後，心情鬱悶，曾多次到黃州城外的赤壁山遊覽，寫下了《赤壁賦》《後赤壁賦》和《念奴嬌·赤壁懷古》等名作，以此來寄托他謫居時的思想感情。
公務之餘，他帶領家人開墾城東的一塊坡地，種田幫補生計。
“東坡居士”的彆號便是蘇軾在這時起的。
元豐七年（1084年），蘇軾離開黃州，奉詔赴汝州就任。
由於長途跋涉，旅途勞頓，蘇軾的幼兒不幸夭折。
汝州路途遙遠，且路費已儘，再加上喪子之痛，蘇軾便上書朝廷，請求暫時不去汝州，先到常州居住，後被批準。當他準備要南返常州時，神宗駕崩。常州一帶水網交錯，風景優美。
他在常州居住，既無饑寒之憂，又可享美景之樂，而且遠離了京城政治的紛爭，能與家人、眾多朋友朝夕相處。
蘇軾於是選擇常州作為自己的終老之地。
元豐八年（1085年），宋哲宗即位，高太後以哲宗年幼為名，臨朝聽政，司馬光重新被啟用為相，以王安石為首的新黨被打壓。
蘇軾複為朝奉郎知登州（蓬萊）。四個月後，以禮部郎中被召還朝。
在朝半月，升為起居舍人。
三個月後，升中書舍人。
不久，再又升翰林學士、知製誥，知禮部貢舉。
當蘇軾看到新興勢力拚命壓製王安石集團的人物及儘廢新法後，認為其與所謂“王黨”不過一丘之貉，再次向朝廷提出諫議。
他對舊黨執政後，暴露出的腐敗現象進行了抨擊，由此，他又引起了保守勢力的極力反對，於是又遭誣告陷害。
蘇軾至此是既不能容於新黨，又不能見諒於舊黨，因而再度自求外調。
元佑四年（1089年），蘇軾任龍圖閣學士、知杭州。蘇軾第二次到杭州做官，杭州大旱，饑饉瘟疫一起發生。
蘇軾向朝廷請求，減免本路上供米三分之一，又得到賜給剃度和尚的度牒，換成大米來救濟饑餓的百姓。
元佑五年（1090年）春天，又減價出賣常平米，做了很多的厚粥和湯藥，派人帶著醫生分街坊給百姓治病，救活了很多人。
蘇軾說“杭州，水陸交彙的地方，因瘟疫死亡的人常常比其他地方多。”
於是集中多餘的公款二千緡，蘇軾又拿出自己的黃金五十兩，辦起病坊，稍微積蓄一些錢糧收治有病的百姓。
蘇軾看到茅山有一條河專門容納錢塘江潮水，鹽橋有一條河專門容納西湖水，於是疏浚這二條河道以通航。
再修造堤堰閘門，控製西湖水的蓄積與排泄，錢塘江潮水不再進入杭州城內。
又用剩餘的人力修複了六井，再把挖出來的淤泥堆積在西湖中，南北長三十裡，修築成長堤以來往行人。
吳地百姓種菱，春天就除草，不留寸草。
蘇軾又雇募人力在西湖中種菱，水草不再生長。
把種菱的收入備作以後修浚西湖的費用，取救濟荒災剩餘的一萬緡錢、萬石糧食；以及申請得到的一百張僧人度牒用來雇募民工。
長堤築成，在堤上種植芙蓉、楊柳，望去好像圖畫，杭州人把長堤命名為蘇公堤。
蘇軾在杭州過得很愜意，自比唐代的白居易。
元佑六年（1091年），他又被召回朝擬任吏部尚書，還沒有到任。因為弟弟蘇轍任尚書右丞，蘇軾改任翰林承旨。
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不久即元佑六年八月，又因為政見不合，請求出任地方官，於是以龍圖閣學士出知潁州。
元佑七年（1092年）二月，任揚州知州。沒過一年，朝廷以兵部尚書的職務召蘇軾入京，兼任侍讀。
這一年，宋哲宗到南郊祭祀，蘇軾為鹵簿使，導駕進入太廟。
有赭傘犢車並青蓋犢車十餘輛爭道，沒有避讓皇帝的儀仗。
蘇軾使禦營巡檢使去調查原因，原來是皇後及大長公主的車隊。
當時，禦史中丞李之純是皇家儀仗使，蘇軾要他上奏皇帝，但李之純怕得罪皇後與大長公主，不敢說。
蘇軾就在車中向哲宗上奏此事，哲宗把奏書派人送給太皇太後處理。
第二天，朝廷下詔書整肅儀仗隊伍，從皇後而下都不許迎接謁見。
不久蘇軾任禮部尚書，兼端明殿學士、翰林侍讀學士。